Con đường quan lộ của ông hanh thông năm 1907 thi vào trường Hậu Bổ tại Hà Nội. Ông thông thạo cả Pháp văn và Hán văn.

Năm Tân Hợi (1911), ông tốt nghiệp, được bổ làm Tri huyện, sau đó làm Tri phủ Xuân Trường (tỉnh Nam định), Án sát tỉnh Bắc Ninh; Tuần phủ các tỉnh Cao Bằng, Ninh Bình; rồi làm đến Thượng thư bộ Hình của triều đình Huế, trong nội các của Phạm Quỳnh năm 1933, hàm Thái tử Thiếu bảo.

Khi làm quan ông nổi tiếng là vị quan đức độ, thanh liêm, chính trực, chăm dân. Trên công đường ở những nơi ông làm quan, đều có treo một bảng thông báo "không nhận quà biếu". Với người nhà, ông rất nghiêm khắc, cấm tiệt việc nhận quà, nếu lỡ nhận rồi thì phải mang đi trả lại.

Lúc làm Tri phủ Xuân Trường (Nam Định) ông đã đề xuất và thực hiện việc đắp đê Bạch Long ngăn nước mặn, tạo lập được một vùng lúa, dâu rộng lớn. Ghi công đức ông, dân địa phương đã làm lễ tế sống vị "phụ mẫu chi dân" trẻ tuổi ngay nơi nhậm chức.

Năm 1925, trước việc báo chí lên án cảnh phu đồn điền ở miền Nam bị bóc lột dã man, Chính phủ Nam triều đã cử Bùi Bằng Đoàn vào Nam bộ thanh tra các đồn điền cao su của Pháp. Ông đã tiến hành thanh tra thấu đáo, viết một bản báo cáo dày đến 100 trang bằng tiếng Pháp nêu bật lên những điều vô lý trong chính sách đối với phu đồn điền. Những kiến nghị xác đáng của bản báo cáo đã được nhà đương cục chấp nhận, giảm thiếu những chế độ hà khắc đối với công nhân đồn điền cao su thời đó.

Năm 1925, mặc dù đang làm tri phủ Nghĩa Hưng (tỉnh Nam định) nhưng ông vẫn được mời lên Hà Nội làm thông ngôn cho phiên tòa đại hình xử vụ án cụ Phan Bội Châu. Với tính cách cương trực, bênh vực lẽ phải, Bùi Bằng Đoàn đã thông dịch rõ ràng, trung thực những lời nói, lý lẽ đanh thép của cụ Phan Bội Châu để rồi sau đó tòa án đã không khép được cụ Phan vào án chung thân mà giảm xuống hình thức "an trí ở Huế".

Đầu năm 1933 ông được bổ nhiệm làm Tuần phủ tỉnh Ninh Bình, không lâu sau đó khi Phạm Quỳnh tổ chức Nội các ông được bổ nhiệm làm Thượng thư bộ Hình. Trong mười hai năm ở kinh đô Huế ông trông nom việc xử kiện tại tất cả các tỉnh Trung Kỳ, chỉ đạo việc soạn thảo các luật cho Trung Kỳ đều bằng tiếng Pháp, tiếng Việt và dịch ra chữ Hán.

Tháng 3 năm 1945, Nhật đảo chính Pháp, Vua Bảo Đại xuống chiếu thành lập Chính phủ, ông đã từ chối tham gia Chính phủ, cáo quan về quê. Tuy nhiên, Chính phủ Nam triều đã mời ông ở lại bằng được và giao cho ông giữ chức Chánh nhất Tòa Thượng thẩm Hà Nội. Ở thời điểm "đêm trước" của cách mạng, tổ chức Việt Minh đã tiếp xúc và mời ông làm Hội trưởng Hội bảo vệ tù chính trị.